近日,伟德国际victor1946许并社教授团队在电催化制氢领域取得重要进展,相关成果以“Copious dislocations defect in amorphous/crystalline/amorphous sandwiched structure P-NiMoO4 electrocatalyst towards enhanced hydrogen evolution reaction”为题,发表在国际顶级期刊ACS Nano(影响因子17.1)上。公司博士研究生张凯为第一作者,苏庆梅教授、王智勇教授和杜高辉教授为共同通讯作者,伟德国际1946源于英国为唯一通讯作者单位。
电催化水分解反应制取氢气是一种高效、安全、绿色,备受关注的制氢技术,其中,碱性电解水制氢技术(HER)商业化模式成熟,是实现可再生能源规模化制氢的重要手段。然而,该技术目前存制氢效率低和成本较高的问题。因此,设计和构筑具有优异催化性能和低成本的高效HER电催化剂以降低反应能垒,增强HER反应动力学是目前面临的主要挑战。最近的研究策略主要集中在提高电催化剂的本征活性,如构筑异质界面和调节电子结构等。非晶材料内部原子的排列不是周期性的,只是局部短程有序,其固有的无序性会产生大量的“悬挂键”和缺陷,可以合理地打破晶体结构的周期性,从而提供更多的活性位点,改变缺陷周围的电子分布,提高催化活性。而且,由于非晶材料独特的结构,其在碱性和酸性条件中都具有较强的耐腐蚀性,对提高催化剂的稳定性非常有利。更重要的是非晶结构存在大量可以灵活变化的局部结构,可以加速活性位点和中间体之间的电荷转移。
该工作通过磷化策略,诱导金属氧化物部分非晶化,获得非晶-晶体界面,并引入大量位错缺陷。通过大量的HAADF-STEM精细结构表征可以观察到催化剂内部具有大量的裂纹。位错缺陷的产生与界面(如:孪晶界、晶/非晶界面、晶/晶界面)或晶相裂纹密切相关。由于应力和热应力的相互作用,这些区域经常发生应力集中。当应力或热应力值达到位错的临界剪应力时,位错开始激活滑移,导致位错产生。该位错缺陷在HER反应中具有重要的作用,协同非晶-晶体界面和调控了金属氧化物电催化剂的电子结构、提供了更多的活性位点,从而赋予了电催化剂在碱性水和海水中均具有较好的催化活性,主要表现为:在碱性水溶液和海水溶液中达到10 mA /cm2的过电势分别为45和75mV,此外,此催化剂在100h的循环测试中具有较好的稳定性。此工作利用简便的磷化策略可以在催化剂中引入非晶-晶体界面和位错缺陷,为生产低成本、高效的HER催化剂提供了有效手段。
全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c12049
(核稿:张鹏伟 编辑:阿丽亚)